一般に、気相の分子を対象とした通常の実験では、分子のランダムな回転運動のために、分子の形や配向効果に関する多くの情報が失われてしまいます。この平均化の問題を解決するためには、レーザー光などを活用して分子の運動を能動的にコントロールする方法と、分子を瞬間的に（回転周期よりもずっと速く）壊し、その結果生じる解離断片の放出方向から分子配向を再構築する方法があります。私たちは、光イオン化過程に後者の手法を適用し、さらに光電子の運動量を同時計測することで、空間に配向した非直線三原子分子や希ガスダイマーからの光電子角度分布を観測する事に成功しました。これにより、まるで分子の座標に乗って電子がどの方向にどの程度放出されるか（分子座標系光電子角度分布）をありありと眺めることができ、分子内で発生した光電子の波がまわりの原子により散乱・回折を受ける様子（単分子光電子回折）や内殻正孔が一つの原子に局在する様子などを実証する事に成功しています。
また、分子と光の間に働く作用は、通常、一つの分子と一つの「光子」を考えて、説明できます。このとき、分子をイオン化するには、波長が短い真空紫外光や軟X線が必要です。しかし、光子数密度が高い高強度なレーザー光を分子に照射すると、波長の長い可視光や近赤外光の場合であっても、多光子吸収によるイオン化が起きます。さらに高強度なレーザー光では、レーザー電場によって電子と核の間に働くクーロンポテンシャルが歪み、トンネル効果によって光電子が放出します。そこで、配向分子の光電子イメージング法を用いて、多光子イオン化やトンネルイオン化のダイナミクスを調べています。
References
- S. Fukahori, T. Otobe, H. Akagi, K. Yamanouchi and R. Itakura, “Orientation-angle-resolved photoelectron angular distribution in dissociative ionization of methanol induced by an intense ultraviolet laser pulse”
Phys. Rev. A 107, 053118 (2023). - M. Yamazaki, J. Adachi, T. Teramoto, A. Yagishita, M. Stener, and P. Decleva, “3D mapping of photoemission from a single oriented H2O molecule”
J. Phys. B 42, 051001 (2009).
Selected as Highlight Papers 2009 of Journal of Physics B - M. Yamazaki, J. Adachi, Y. Kimura, A. Yagishita, M. Stener, P. Decleva, N. Kosugi, H. Iwayama, K. Nagaya, and M. Yao, “Decay channel dependence of the photoelectron angular distributions in core-level ionization of Ne dimers”
Phys. Rev. Lett. 101, 043004 (2008).